NUCLÉAIRE (INDUSTRIE) - Séparation isotopique et retraitement

NUCLÉAIRE (INDUSTRIE) - Séparation isotopique et retraitement

Le développement industriel des réacteurs nucléaires n’est possible que grâce à la création d’industries spécialisées, souvent fort complexes, en particulier celles qui assurent les différentes phases de transformation du combustible nucléaire destiné à l’alimentation des réacteurs.

Ces phases sont rassemblées dans ce que l’on appelle le «cycle du combustible», décrit par la figure 1.

La part économique de ce cycle dans le coût du kilowattheure nucléaire est importante (environ un tiers), dont la moitié pour les deux phases essentielles que sont l’enrichissement et le retraitement. Ces dernières sont aussi importantes à d’autres titres: elles permettent le bouclage économiquement très souhaitable du cycle du combustible et, par le retraitement, l’ouverture vers une utilisation rationnelle du plutonium dans la filière des réacteurs à eau légère (combustible MOX) et dans la filière des surgénérateurs (consommation accrue du plutonium).

1. La séparation isotopique de l’uranium

L’enrichissement de l’uranium est une étape essentielle du cycle du combustible nucléaire, grâce à laquelle la teneur en ²³⁵U, isotope fissile de l’uranium, peut être portée de 0,7 p. 100 (teneur naturelle) à la valeur nécessaire (de 3 à 4 p. 100) à l’alimentation des réacteurs à eau légère qui constituent de loin la filière la plus répandue dans le monde.

Cette opération met en œuvre les techniques de la séparation isotopique, techniques de mise au point industrielle difficile, et dont la maîtrise s’accompagne du risque de prolifération de l’arme nucléaire. Ce sont indiscutablement ces caractéristiques qui ont justifié le secret très strict qui continue à entourer les détails des procédés et de leur mise en œuvre. De par son importance économique (un chiffre d’affaires annuel d’environ 22 milliards de francs en 1992) et en raison de l’ampleur des problèmes scientifiques et technologiques posés, cette étape mérite une attention toute particulière. La séparation des isotopes d’un élément est toujours une opération délicate, car les caractéristiques physico-chimiques de ces isotopes sont très voisines et dépendent en fait de l’écart de masse des noyaux atomiques, égal à 1,3 p. 100 dans le cas de l’uranium.

La petitesse de l’effet séparateur unitaire des procédés actuellement industrialisés et la faiblesse de la teneur en ²³⁵U de l’uranium naturel se conjuguent pour conduire à des usines de très grande taille. Les procédés de séparation peuvent être plus ou moins sélectifs, mais la sélectivité n’est pas le seul critère de choix, il faut également tenir compte de l’investissement et de la consommation en énergie qui affectent ce choix de façon majeure.

Le tableau 1 donne la liste des principales usines de séparation à caractère industriel, et les procédés qui y sont actuellement appliqués, à savoir:

– d’une part, les procédés classiques à faible sélectivité: la diffusion gazeuse, qui détient la majorité des usines en exploitation; l’ultracentrifugation, qui est le procédé concurrent le plus développé; les procédés aérodynamiques (procédé E. W. Becker, procédé U.K.O.R) et les procédés chimiques;

– d’autre part, les procédés avancés, qui font appel à l’excitation électromagnétique sélective de l’un des isotopes par lasers ou dans un plasma sur lesquels des efforts très importants de recherche sont poursuivis depuis dix ans par les pays ayant développé une industrie du cycle du combustible nucléaire (États-Unis, Japon, France, Angleterre...).

Par ailleurs, il était nécessaire de choisir une unité permettant d’exprimer les besoins en enrichissement des réacteurs ainsi que les capacités des usines de séparation isotopique. Le choix s’est porté sur l’«unité de travail de séparation» (U.T.S), définie à partir de la théorie des cascades ; elle est d’un usage universel et, ayant les dimensions d’une masse, elle s’exprime en kilogrammes, mais ne doit pas être confondue avec les quantités d’uranium soumises à la séparation. Ainsi, il faut dépenser 1 000 U.T.S. pour assurer la séparation de 1 238 kg d’uranium naturel en deux lots de 210 kg d’uranium enrichi à 3,2 p. 100 et 1 028 kg d’uranium appauvri à 0,2 p. 100. Il faut donc un peu plus de 100 000 U.T.S. pour enrichir l’uranium nécessaire à l’alimentation d’un réacteur à eau pressurisée (R.E.P. ou P.W.R., pressurised water reaction ) de 900 MWe pendant un an.

La décennie 1980-1990 a été caractérisée par la domination sur le plan industriel du procédé de diffusion gazeuse dans un marché surcapacitaire à la fin des années 1980, mais stable. Les stratégies de recherche étaient alors fondées sur l’introduction d’un procédé mutant (coût de l’U.T.S. divisé par 2), soit pour reconquérir des parts de marché à court terme (États-Unis), soit pour remplacer à plus long terme un procédé industriel obsolescent (France), soit encore pour éviter des situations de monopoles de production (Japon). La fin de la guerre froide a introduit un élément de complexité supplémentaire dans la détermination de l’offre d’uranium enrichi, avec la mise à disposition exclusive des États-Unis d’uranium provenant de la dilution des matières militaires russes. L’accord signé en janvier 1994 entre le ministère russe et l’United States Enrichment Corporation (U.S.E.C.) prévoit la livraison à cette dernière de 1,8 million d’U.T.S par an jusqu’en 1998 et de 5,5 millions d’U.T.S. par an au cours des quinze années suivantes. Pour ces raisons, des considérations de géopolitique de l’énergie doivent être associées aux raisonnements technico-économiques plus classiques pour prévoir les parts de marché industrielles des différents procédés d’enrichissement à l’horizon 2005-2015. Nous nous limiterons dans cet article à une description strictement technique des procédés classiques ou avancés énumérés dans le tableau 1.

Les procédés classiques à faible sélectivité

La diffusion gazeuse

La diffusion gazeuse est un des plus anciens procédés de séparation, utilisé dès 1920 par Lindemann, Aston et Harkins puis par Hertz en 1932, pour séparer les isotopes du néon. Appliqué à l’uranium dès 1943 dans le Manhattan Project, aux États-Unis, il assure actuellement plus de 90 p. 100 de la capacité d’enrichissement mondial et possède donc les références industrielles les plus complètes: États-Unis (Paducah, Portsmouth), Russie (Oural), France (Pierrelatte, Tricastin), Chine (Langzhou).

Ce procédé tire parti du passage préférentiel des molécules les plus légères d’un mélange gazeux à travers une paroi poreuse dont le diamètre des pores est petit par rapport au libre parcours moyen des molécules. Le composé utilisé est l’hexafluorure d’uranium (UF⁶) gazeux à la pression atmosphérique au-dessus de 56 ⁰C, relativement stable, mais corrosif et réagissant avec les composés hydrogénés, et de surcroît toxique. Le facteur d’enrichissement idéal est alors de 1,004 3; il est en fait de l’ordre de 1,002 0 en tenant compte des rendements de séparation.

Ces quelques caractéristiques permettent d’emblée de donner une image des usines de diffusion gazeuse (fig. 2): l’effet élémentaire étant très faible, elles comportent de très nombreux étages en série, organisés en cascade (1 400 pour l’usine du Tricastin); elles travaillent à une température élevée, de l’ordre de 100 à 150 ⁰C, pour éviter la cristallisation de l’hexafluorure, et cela pose des problèmes de conditionnement et de ventilation; les flux de gaz à faire circuler sont très importants, et il en résulte une forte consommation d’énergie de l’ordre de 2 500 kWh par U.T.S., énergie qu’il faut extraire sous forme calorifique tout au long de la cascade; l’étanchéité des circuits doit être quasi absolue, même au passage des arbres de compresseurs; le choix des matériaux constitutifs et leur propreté sont fondamentaux, eu égard aux problèmes de corrosion. L’économie de ce procédé est très sensible à l’effet de taille, ce qui incite à concevoir des usines de grande taille (de 9 à 10 millions d’U.T.S./an), dont l’insertion sur le marché n’est aisée qu’en cas d’expansion rapide.

L’ultracentrifugation

Appliquée en 1935, par J. W. Beams, à la séparation des isotopes du chlore, il faut attendre les années 1958-1960 pour voir un développement significatif de l’ultracentrifugation. Elle sera alors appliquée aux isotopes de l’uranium aux États-Unis et en Union soviétique par G. Zippe, et en république fédérale d’Allemagne par W. Groth puis G. Zippe. C’est actuellement le procédé concurrent de la diffusion gazeuse. Le facteur d’enrichissement relativement important (de 1,3 à 1,4) est obtenu au moyen d’un champ centrifuge imprimé au gaz de procédé (UF⁶) et réalisé à l’intérieur d’un bol tournant à grande vitesse, combiné avec un effet de cascade obtenu au moyen d’une circulation à contre-courant à l’intérieur même de la machine (fig. 3). La capacité unitaire dépendant de la technologie retenue reste faible: de 5 à 40 U.T.S. par an pour les machines courtes à moyenne vitesse (Urenco, Japon), quelques centaines d’U.T.S. par an pour les machines longues à grande vitesse (États-Unis), dont les développements ont été arrêtés en 1985.

Cela définit une structure d’usine notablement différente de celle des usines de diffusion gazeuse: nombre d’étages en série relativement faible, chaque étage étant constitué d’un nombre important de machines. En fait, les usines sont en général constituées d’un grand nombre de cascades autonomes complètes disposées en parallèle. Ce procédé, caractérisé par une très faible inertie, permet une montée très rapide à l’équilibre isotopique et est donc parfaitement adapté à la production des uraniums très enrichis. Il suffit de modifier les couplages série-parallèle de l’usine de séparation pour obtenir l’enrichissement souhaité. L’économie du procédé est sensible à l’effet de série et s’adapte bien à un marché en expansion régulière qui permet l’amortissement correct de l’usine destinée à produire les centrifugeuses. Il consomme en outre très peu d’énergie (entre 100 et 200 kWh/U.T.S.).

Les procédés aérodynamiques et chimiques

Les procédés aérodynamiques (tuyère de Becker, vortex U.K.O.R. en Afrique du Sud) sont fondés sur la rotation d’un jet gazeux (hexafluorure d’uranium dilué dans un gaz léger comme He ou H²) engendrée par la circulation contre les parois courbes de l’élément séparateur. Leur consommation d’énergie importante (4 000 kWhU.T.S.) ne favorise pas leur emploi dans le marché de la décennie 1995-2005.

Les procédés chimiques reposent sur les différences observées entre les cinétiques des deux isotopes lors d’échange entre phases liquides non miscibles contenant des sels d’uranium de valences différentes.

Les procédés avancés

Des procédés très sélectifs ont démontré du point de vue scientifique la possibilité d’enrichir l’uranium à la teneur des réacteurs à eau légère (de 3,2 à 4,5 p. 100) en une seule étape. Les procédés de séparation par laser sont fondés sur l’excitation sélective vibrationnelle ou rotationnelle de l’un des isotopes de l’uranium (ou des molécules d’U⁶) par des rayonnements lumineux. Nous décrirons plus particulièrement le procédé S.I.L.V.A. (séparation isotopique par laser sur vapeur atomique) sur lequel la France a concentré ses efforts de recherche dans le domaine de l’enrichissement depuis 1985.

Le procédé S.I.L.V.A. utilise la différence entre les fréquences d’excitation des couches d’électrons des isotopes d’un même élément. Une lumière émise par un laser exactement accordée sur une de ces fréquences excite puis ionise l’isotope choisi, en l’occurrence l’²³⁵U. Il y a, contrairement aux procédés classiques, un changement d’état physique de ²³⁵U dont les ions sont ensuite séparés en une seule fois par un simple champ électrique, de façon très sélective. C’est ce qui différencie S.I.L.V.A. des deux procédés industriels actuels qui reposent sur un écart si faible du même paramètre physique, la masse de l’atome, qu’il faut répéter l’opération un grand nombre de fois. Une installation de séparation isotopique par laser comprend (fig. 4): une chaîne laser émettant des faisceaux lumineux de longueurs d’onde parfaitement accordées qui porte l’uranium à l’état ionisé, un système de séparation dans lequel l’uranium qui doit être éclairé sous forme atomique (atomes séparés) est vaporisé, éclairé et géré en trois flux indépendants (l’alimentation, le produit enrichi, le rejet appauvri), des ateliers de préparation et de conditionnement des trois flux d’uranium métallique.

Une usine S.I.L.V.A. de capacité comparable à celle d’Eurodif serait une dizaine de fois plus petite.

Les lasers

Pour être ionisé, l’atome de ²³⁵U doit recevoir une énergie de 6,2 électronvolts (eV) qui peut être fournie par trois photons successifs d’environ 2 eV, dans le rouge orangé. L’énergie nécessaire au fonctionnement des trois lasers «accordés» qui produisent ces photons est apportée par des lasers à vapeur de cuivre qui ont été choisis pour leur fonctionnement à cadence élevée. Ces lasers, qui émettent des photons d’énergie fixe «pompent» optiquement ^{[cf. POMPAGE OPTIQUE]} les lasers à colorants qui émettent des photons à une énergie très exactement réglée sur l’énergie de résonance de ²³⁵U.

La partie laser est donc composée de trois ou quatre chaînes lasers, qui émettent des faisceaux lumineux pulsés parfaitement calibrés, superposés pour leur passage dans le séparateur.

Les séparateurs

Un module unitaire de séparation (fig. 4) pourrait produire environ 100 000 U.T.S. par an (soit le besoin d’une centrale nucléaire de 900 MWe). Il devra évaporer annuellement environ 150 tonnes d’uranium et récupérer séparément 10 tonnes d’uranium enrichi à 5 p. 100 et 90 tonnes d’uranium appauvri à 0,2 p. 100 (le reste étant un recyclage interne, le reflux).

Pour cela, l’uranium métallique introduit en continu dans un creuset est bombardé par un faisceau d’électrons de haute énergie et vaporisé à très haute température (face=F0019 礪 3 000 ⁰C).

La vapeur évolue dans une chambre à vide et traverse les pinceaux lumineux émis par le système laser. Les atomes d’²³⁵U ionisés sont séparés des atomes d’²³⁸U par un champ électrique. Le séparateur assure donc les rôles d’évaporation de l’uranium, de confinement de la vapeur, de définition précise des zones réservées à l’interaction entre la vapeur et la lumière laser, de condensation en phase liquide sur des collecteurs, d’une part, des flux enrichi et appauvri qui s’écoulent vers des lingotières séparées et, d’autre part, de la vapeur non photo-ionisée qui retourne au creuset.

La conception du séparateur doit prendre en compte, avec un taux de charge élevé, un fonctionnement à haute température en présence de tensions électriques et d’un alliage liquide (900 ^oC) corrosif. C’est l’un des principaux sujets de recherche et de développement du C.E.A.

Le procédé S.I.L.V.A. met en œuvre de l’uranium métal et se distingue ainsi des procédés actuels qui utilisent comme fluide de procédé un gaz, l’hexafluorure d’uranium. S.I.L.V.A pourra s’insérer au départ dans le cycle industriel existant, au coût d’une conversion fluorure-métal-fluorure. Mais il sera plus économique ultérieurement de passer par des étapes de conversion plus courtes à l’amont et de produire directement à l’aval les oxydes frittables nécessaires à la fabrication du combustible nucléaire.

La faisabilité technique de S.I.L.V.A. a déjà été démontrée au Commissariat à l’énergie atomique (C.E.A.) depuis 1989: des quantités d’uranium (allant du gramme à une dizaine de grammes) ont été enrichies à des teneurs en ²³⁵U allant jusqu’à 5 p. 100 en une seule opération. De même, la maîtrise thermique, mécanique et en corrosion des séparateurs a considérablement progressé avec des expériences à haute température de quelques dizaines d’heures, voire de 200 heures.

Les composants et les intégrations partielles les concernant sont développés dans les installations de Pierrelatte (Maeva, Apis, Anubis). Les performances de S.I.L.V.A. seront démontrées dans l’installation Aster à Saclay. Elle intégrera l’ensemble des fonctions du procédé avec les caractéristiques nominales de la densité de vapeur et des flux lumineux dans un volume réduit de zone d’interaction. Un bilan complet est programmé avec une consolidation des extrapolations techniques et économiques aboutissant au-dessous du coût de 350 francs par U.T.S. hors cycle de transformation U³⁰⁸, U^métal, U⁶. Au vu de la qualité de ces résultats, une phase d’industrialisation pourrait s’ouvrir avec la réalisation d’une installation de grande taille à Pierrelatte qui rassemblent la totalité des fonctions d’un module élémentaire d’usine à échelle 1. Cette installation devrait permettre de valider dans des conditions réelles le fonctionnement de la chaîne laser et du séparateur, et de mettre au point les procédures d’exploitation et d’intervention sur l’usine. La mise en œuvre industrielle du procédé S.I.L.V.A. débuterait alors à l’horizon 2005-2010 lors de la fin de vie technique de l’usine de diffusion gazeuse d’Eurodif démarrée en 1978.

2. Les déchets nucléaires et le retraitement

Le fonctionnement des centrales électronucléaires entraîne la production de quantités croissantes de combustibles irradiés qui contiennent, d’une part, des produits de valeur en matière fissile (uranium légèrement enrichi, plutonium) utilisables pour alimenter les futures centrales, et, d’autre part, des déchets radioactifs, produits de fission et transuraniens, et des déchets de structure (tête, pied et gaine de l’élément combustible retraité).

Les objectifs du retraitement

Le retraitement a pour objet de séparer ces deux familles de produits, afin d’assurer la valorisation des matières énergétiques recyclables, uranium et plutonium, et le confinement des déchets, en réalisant pour chacune des catégories de déchets le conditionnement spécifique le mieux adapté.

En l’absence d’industrie du retraitement, outre la perte économique des matières fissiles, le problème de gestion des déchets serait accru, car c’est la totalité des matières radioactives coûteuses du combustible irradié (en particulier tout le plutonium) qu’il faudrait stocker.

Le retraitement a marqué un certain retard par rapport au reste du cycle combustible dont il constitue la dernière phase. Développé au départ pour extraire le plutonium de combustibles peu irradiés, en vue de son utilisation militaire, le retraitement a marqué le pas dans plusieurs pays du monde lorsqu’il a fallu traiter le combustible, à base d’oxyde d’uranium, des centrales à eau légère. Aux difficultés techniques rencontrées se sont ajoutées, après 1977, et plus particulièrement aux États-Unis, des objections politiques portant sur la non-prolifération, qui ont conduit plusieurs pays à différer l’effort de mise en œuvre du retraitement à des fins civiles.

Mais les besoins en retraitement sont croissants avec le développement de l’énergie nucléaire. Ainsi, en France, les centrales de la filière uranium naturel-gaz-graphite produisent de l’ordre de 400 tonnes de combustibles irradiés par an. D’autre part, une centrale de 1 000 MWe de type eau légère P.W.R. produit par an environ 27 tonnes de combustibles irradiés. Le parc des centrales à eau légère P.W.R. étant croissant, les prévisions sont en quantités cumulées de 8 000 tonnes en 1990 et 15 000 tonnes en 1995.

Les centrales surgénératrices à neutrons rapides créent également un besoin en retraitement aujourd’hui quantitativement beaucoup plus faible, mais qui augmentera avec le développement de la filière au début du siècle prochain. Parallèlement à la construction des centrales nucléaires, un programme de développement des usines de retraitement est en cours pour répondre à ces besoins. En aval des usines de retraitement, les déchets produits par les usines sont conditionnés, c’est-à-dire mis sous une forme permettant un stockage sûr dans des centres de stockage.

Les usines de retraitement

En France, la première grande usine française de retraitement a été mise en exploitation à Marcoule, Gard (U.P. 1, usine plutonium 1), en 1958, pour retraiter les combustibles à base d’uranium naturel, sous forme métallique, des réacteurs gaz-graphite.

Elle est toujours en exploitation, et retraite, avec les extensions qui lui sont apportées, les combustibles de la filière uranium naturel-gaz-graphite jusqu’au terme de vie de ce type de centrale.

La deuxième grande usine de retraitement, construite à La Hague (U.P. 2), et dévolue initialement aux combustibles de la filière gaz-graphite, a été mise en service en 1966.

Après le lancement de la filière des réacteurs à eau légère pressurisée, il a été décidé d’adjoindre à l’usine U.P. 2 une première tête oxyde (atelier H.A.O., haute activité oxyde) pour assurer le retraitement de cette filière «eau légère», à base d’uranium enrichi sous forme d’oxyde. Cette installation a démarré en 1976 et retraite annuellement 400 tonnes de combustibles irradiés.

À l’usine de La Hague, le programme d’étude de la filière des réacteurs à neutrons rapides a permis d’examiner très tôt les problèmes de retraitement des combustibles du type «oxydes mixtes uranium-plutonium» hautement irradiés.

Ainsi, la réalisation du pilote A.T.1 (atelier de traitement) à La Hague a permis, de 1966 à 1979, de retraiter un peu plus d’une tonne de combustibles «neutrons rapides», démontrant ainsi pour la première fois la fermeture du cycle combustible d’un réacteur rapide: Rapsodie. Ensuite, l’atelier pilote de Marcoule, mis en service en 1962 et adapté au retraitement des combustibles des réacteurs rapides en 1974 (T.O.P., traitement oxyde pilote), a retraité à la fin de 1988 environ 10 tonnes de combustibles «neutrons rapides», assurant en particulier la fermeture du cycle combustible de la centrale de démonstration Phénix. En outre, un peu plus de 10 tonnes de combustibles Phénix ont été retraités à l’usine de La Hague (en dilution avec du combustible de la filière gaz-graphite).

Pour satisfaire les besoins futurs, il a été décidé en 1979 d’accroître la capacité de l’usine de La Hague en réalisant l’extension de l’usine U.P. 2 actuelle jusqu’à 800 tonnes par an de combustibles du type P.W.R. et en construisant l’usine U.P. 3, également de 800 tonnes par an.

Pour les réacteurs surgénérateurs, une installation de démonstration (T.O.R., traitement oxyde rapide), d’une capacité de 5 tonnes par an, a été mise en service à Marcoule en 1988, et une usine prototype de retraitement rapide, l’A.P.M. polyvalente, qui retraite à la fois les combustibles des surgénérateurs et des réacteurs à eau légère.

Le tableau 2 donne les capacités existant dans les pays ayant un programme nucléaire; les futures usines sont presque toutes destinées à couvrir les besoins du retraitement des combustibles des centrales à eau légère.

Le procédé de retraitement

Le procédé de retraitement répond à deux objectifs:

– Le premier est d’obtenir séparément et avec un rendement élevé l’uranium et le plutonium complètement débarrassés des produits de fission et autres actinides, autrement dit, parfaitement décontaminés, pour qu’ils puissent être ultérieurement manipulés comme s’il s’agissait de matières n’ayant pas été irradiées. La concentration des produits de fission doit diminuer d’un facteur de l’ordre de 10⁷ à 10⁸ dans les produits purifiés.

– Le second est d’effectuer une purification chimique très poussée de l’uranium et du plutonium, indépendamment de l’élimination de l’activité bêta et gamma.

Le combustible est au départ enfermé dans une gaine étanche solide, généralement réfractaire aux réactifs chimiques usuels. La radioactivité impose des conditions de travail à distance, derrière des protections et dans des enceintes de confinement comportant, si nécessaire, plusieurs « barrières». Les masses de matières fissiles mises en jeu impliquent de se prémunir contre les risques de criticité.

Le principe du traitement des combustibles irradiés généralement adopté dans le monde, dit «procédé P.U.R.E.X.» (plutonium uranium recovery by extraction ), repose sur la séparation des différents constituants par extraction liquide-liquide dans le tributylphosphate dilué dans un alcane, après mise en solution des combustibles par l’acide nitrique (fig. 5).

Les combustibles irradiés possèdent des caractéristiques différentes suivant le type de réacteur nucléaire dont ils sont issus. Ces caractéristiques sont regroupées au tableau 3 et se situent à différents niveaux:

– de la composition: métal ou oxyde;

– de l’enrichissement ou de la teneur en matière fissile, suivant qu’il s’agit d’éléments à base d’uranium seul ou d’un mélange uranium-plutonium;

– du gainage: magnésium, aluminium et alliages, zircaloy, acier inoxydable;

– de la structure et de la forme: barreaux pleins, faisceaux d’aiguilles ou de crayons;

– du taux de combustion dont dépendent l’activité et la puissance résiduelles après irradiation.

À la sortie du réacteur, les combustibles irradiés sont stockés en piscine sous quelques mètres d’eau pendant quelques mois, période de désactivation, ou «refroidissement», permettant la décroissance d’une fraction importante de la radioactivité des produits de fission. Ensuite, ils sont transportés sur le site de l’usine de retraitement par des «châteaux» spéciaux, et mis en stockage d’attente. Des piscines de forte capacité sont installées à cet effet en tête des usines de retraitement. Le temps de «refroidissement» minimal est de trois ans pour les combustibles «eau légère» et un an pour ceux des surgénérateurs.

La première opération du retraitement (traitement mécanique) consiste à mettre à nu le combustible pour que puisse s’effectuer son attaque chimique. Les aiguilles, ou crayons, sont tronçonnées en morceaux de quelques centimètres de longueur au moyen de cisailles. Ces morceaux sont envoyés dans un dissolveur, où s’effectue la dissolution sélective de l’oxyde dans de l’acide nitrique bouillant. Les morceaux de gaines (coques) non attaqués sont envoyés aux déchets solides.

Il reste également des produits insolubles, dits «fines de dissolution», qui représentent les résidus de gaines et platinoïdes, et dont la quantité croît avec le taux de combustion. Pouvant perturber les opérations d’extraction, ces fines sont éliminées par filtration ou centrifugation (clarification). La solution clarifiée est alors envoyée aux cycles d’extraction par solvant.

L’extraction consiste à faire passer un corps d’une phase liquide dans une autre phase non miscible avec la première. Pour réaliser l’extraction de l’uranium et du plutonium, le phosphate de tributyle (tributylphosphate: TBP) a été universellement adopté, dilué à 30 p. 100 en volume dans du kérosène ou du dodécane pour diminuer densité et viscosité. Pour obtenir une extraction totale et sélective, il faut procéder à une succession d’opérations élémentaires de mise en contact et de séparation des phases, réalisées dans des extracteurs à multiples étages, dans lesquels les phases circulent à contre-courant.

Le premier cycle de décontamination consiste à réaliser une coextraction de l’uranium et du plutonium. La plus grosse partie des produits de fission et des actinides autres que l’uranium et le plutonium restent dans la phase aqueuse.

Un second cycle d’extraction permet ensuite leur séparation. Le plutonium passe alors en phase aqueuse, tandis que l’uranium reste dans le solvant, à partir duquel il sera réextrait à son tour.

L’uranium et le plutonium subissent alors séparément d’autres cycles d’extraction-réextraction, ce qui permet d’obtenir les facteurs de décontamination nécessaires à l’obtention des puretés requises. Dans chaque cycle, après la réextraction, le solvant est traité, régénéré et recyclé. Les cycles d’extraction et de décontamination sont assurés dans plusieurs types d’appareils: batteries de mélangeurs-décanteurs, extracteurs centrifuges, colonnes pulsées. Actuellement, la tendance, pour le retraitement des combustibles très irradiés et à forte densité de matière fissile, est à l’utilisation de colonnes pulsées, dans des usines de capacité élevée.

Le conditionnement final des produits consiste à transformer le nitrate de plutonium en oxyde Pu²: le plutonium est précipité par addition d’acide oxalique, sous forme d’oxalate qui est ensuite décomposé par calcination. Le nitrate d’uranyle est parallèlement converti en oxyde.

L’ensemble des opérations de retraitement est soumis à un contrôle permanent très poussé assurant le suivi des matières fissiles, afin de disposer en permanence d’un bilan très précis des quantités entrantes et sortantes. Ce bilan permet de répondre aux exigences des réglementations internationales régissant l’utilisation des matières nucléaires à des fins civiles.

Les effluents et les déchets

Le fonctionnement de l’usine de retraitement produit également des déchets , que l’on traite, pour les mettre sous forme solide, en les conditionnant de telle sorte que le retour dans l’environnement ne puisse s’effectuer qu’après décroissance de la radioactivité, et avec un grand échelonnement dans le temps de façon à ne pas présenter de risques inadmissibles, suivant les critères de la Commission internationale de protection radiologique.

Il y a également production d’effluents (représentant une quantité très faible de radioactivité par rapport aux déchets), rejets liquides ou gazeux qui, après traitement approprié, retournent dans l’environnement avec une dilution suffisante pour ne pas créer de risques d’exposition radioactive.

Suivant le principe même du procédé de retraitement, mis à part l’uranium et le plutonium, la quasi-totalité des radionucléides se retrouvent ensuite sous forme de déchets. Certains de ces déchets contiennent des émetteurs 見, de période longue et de radiotoxicité élevée, ce qui entraîne des dispositions particulières pour leur conditionnement et leur stockage.

On distingue plusieurs catégories de déchets, que l’on peut classer suivant leur activité:

– les déchets de très haute activité représentent les produits de fission et actinides séparés au cours de la phase extraction;

– les déchets de haute activité sont donnés par les résidus du traitement mécanique (pièce s de structure, coques, etc.), fortement actifs en rayonnement 廓塚, et contaminés en 見 plutonium;

– enfin, les déchets de faible et moyenne activité , provenant de différents points du procédé, sont constitués en particulier par les résidus de la station de traitement des effluents. Certains d’entre eux contiennent des émetteurs 見.

Les déchets sont conditionnés d’après leur catégorie:

– Les «très haute activité» sont mis sous forme de verre borosilicaté, suivant le procédé en exploitation depuis 1978 à l’atelier de vitrification de Marcoule. Cette technique a été adoptée également par la Grande-Bretagne pour l’usine de Windscale. Représentant un faible volume, ces déchets vitrifiés doivent être entreposés plusieurs années sur les sites des ateliers de vitrification avant d’être envoyés au stockage définitif.

– Les «haute activité» subissent un enrobage dans un ciment spécial. D’autres procédés de conditionnement, par exemple sous forme de lingots métalliques par fusion, sont en cours d’étude et de développement.

– Les «faible et moyenne activité» sont conditionnés par enrobage dans un ciment, dans une résine thermodurcissable ou dans un bitume, suivant la nature physico-chimique du matériau à enrober.

Conditionnés, les déchets seront ensuite (après une période plus ou moins longue d’entreposage) stockés en profondeur s’ils contiennent des émetteurs 見 au-dessus d’un certain seuil, dans des formations géologiques adaptées au confinement: massif granitique, dôme de sel, formation argileuse... L’effet de retard à la migration des radionucléides introduit par le milieu géologique s’ajoute à la rétention assurée par le conditionnement. Plusieurs études et expérimentations sont en cours dans le monde pour la détermination des sites appropriés. Les autres déchets, dont la teneur en émetteurs 見 est suffisamment basse, sont stockés en surface au Centre de stockage de la Manche, à proximité de l’usine de La Hague. Ce site est arrivé à saturation au début de 1994, un autre est déjà opérationnel dans l’Aube.

Les déchets provenant du retraitement représentent en radioactivité contenue la partie de loin la plus importante des déchets de l’industrie nucléaire. Mais, en volume de déchets à stocker, ils n’interviennent que pour environ 20 p. 100 de l’ensemble, 80 p. 100 provenant des secteurs du cycle combustible en amont du retraitement (hors secteur mine d’uranium), ainsi que des diverses activités nucléaires (radioéléments, médecine, laboratoires de recherche, etc.). Toutefois, les déchets de retraitement contiennent la quasi-totalité des émetteurs 見 à vie très longue, ce qui explique que les recherches en cours sur les stockages profonds soient associées à la fin du cycle combustible.

Actuellement, aucun stockage profond n’est disponible pour un confinement de déchets à vie longue. La loi du 30 décembre 1991 a établi un moratoire de quinze ans avant tout stockage souterrain, période durant laquelle des recherches doivent être poursuivies suivant trois axes:

– étude de possibilités de stockage réversible ou irréversible dans les formations géologiques profondes, notamment grâce à la réalisation de laboratoires souterrains;

– études de procédés de conditionnement et d’entreposage d’attente en surface;

– recherche de solutions permettant la séparation et la transmutation ou la fission des éléments radioactifs à vie longue.

Ce dernier axe s’appuie sur le fait que, en faisant subir aux éléments radioactifs à vie longue soit des fissions soit des transmutations, ils sont transformés en éléments radioactifs de vie plus courte.

Le développement de la production d’énergie nucléaire implique la maîtrise complète du cycle combustible, mais dépend aussi de l’approvisionnement en uranium, étroitement lié aux facteurs géographiques. La maîtrise des opérations du cycle permet actuellement de mener à bien la réalisation d’un programme énergétique basé sur des centrales à neutrons thermiques, en garantissant la disponibilité en uranium enrichi dans de bonnes conditions économiques et le traitement des combustibles irradiés produits, y compris la gestion des déchets. Les perspectives de développement des nouvelles techniques justifient la poursuite des efforts industriels en faveur de l’enrichissement de l’uranium, qui doit rester une étape importante du cycle du combustible nucléaire. On peut penser que les axes de développement de cette technique privilégieront la recherche d’une certaine déconcentration industrielle ainsi que d’une meilleure efficacité économique, grâce à des installations de taille réduite, des constructions plus modulaires et des procédés avancés très sélectifs. Le retraitement et la gestion des déchets sont très importants sur le plan de la sûreté, car ils permettent d’éliminer la plus grosse partie des radionucléides à vie longue (uranium et plutonium) en les recyclant dans les réacteurs. Ils permettent aussi d’améliorer le confinement des éléments restants par l’emploi de techniques spécifiques de conditionnement et de stockage adaptées aux exigences de durée de vie des radioéléments. De plus, la réutilisation de l’uranium encore légèrement enrichi (0,9 p. 100), et issu du retraitement, permettra de réaliser une économie sur l’approvisionnement en uranium naturel et sur le travail de séparation isotopique. Au-delà, l’emploi du plutonium pour l’alimentation des surgénérateurs permet une utilisation presque complète de l’uranium naturel, grâce à la transformation en plutonium de l’uranium 238. Alors qu’une tonne d’uranium naturel représente environ 8 000 tonnes d’équivalent pétrole (tep) avec la filière eau légère P.W.R., elle représente soixante fois plus d’énergie avec les surgénérateurs. À travers le cycle combustible, les deux filières sont complémentaires et permettront de résoudre au siècle prochain le problème de l’approvisionnement en uranium naturel.

3. Perspectives de l’industrie nucléaire

Parachever la fin du cycle

La poursuite de la production d’énergie d’origine nucléaire et son développement dépendent de la réponse apportée aux deux problèmes qui subsistent, en aval du cycle, pour parfaire la totale maîtrise de cette activité:

– confirmer le devenir du plutonium, son utilisation sûre et économique;

– confiner les déchets de façon à démontrer leur innocuité sur le court, le moyen et le long terme, dans les conditions souhaitées par la société civile.

La stratégie élaborée en France vise un double objectif: l’économie des ressources énergétiques et la préservation de l’environnement. Ces deux préoccupations incitent à séparer dans les combustibles irradiés, d’une part, les matières conservant un potentiel énergétique réutilisable (uranium et plutonium) et, d’autre part, les déchets radioactifs (produits de fission et actinides mineurs) dont il est indispensable d’assurer une conservation à long terme ou l’élimination dans des conditions sûres. Telle est la mission assignée à l’étape du retraitement, réalisée à l’usine Cogema de la Hague.

Si l’utilisation de l’uranium de retraitement ne pose que des problèmes techniques, il n’en va pas de même pour le plutonium, dont la qualité de matière sensible vis-à-vis de la prolifération d’armes nucléaires implique que l’on en détermine un emploi techniquement viable, sûr et pouvant s’insérer dans une économie compétitive. La voie choisie par la France, satisfaisant aussi cette dernière condition, est celle de l’utilisation du plutonium dans les combustibles pour les réacteurs du parc.

Gérer le plutonium

Le potentiel énergétique du plutonium peut être valorisé dans les réacteurs à neutrons rapides ou dans les réacteurs à eau sous pression. Les premiers le valorisent plus complètement que les seconds, mais attendre leur débouché serait pénalisant sur le plan de la qualité isotopique du plutonium et conduirait à une croissance importante du stock (les 54 R.E.P. du parc français produisent chaque année environ 12 t de plutonium).

On a donc décidé d’utiliser dès maintenant le plutonium sous forme de combustible Mox (mélange d’oxydes d’uranium et de plutonium) dans les réacteurs à eau sous pression, d’autant que le plutonium résiduel pourra, le moment venu, être recyclé dans les réacteurs à neutrons rapides.

Le combustible Mox est d’ores et déjà employé dans six tranches R.E.P. de 900 MWe; l’expérience s’est déroulée dans des conditions satisfaisantes, comparables à celles d’un combustible standard uranium. Toutefois, l’utilisation du combustible Mox se heurte à des limitations d’ordre technique (les recharges de combustible R.E.P. ne peuvent comporter, en l’état actuel des démonstrations techniques, qu’un tiers d’assemblages Mox avec un niveau d’irradiation global inférieur à celui qui est admis pour le combustible standard), d’ordre industriel (seul le fonctionnement de l’usine Melox, en construction à Marcoule, permettra de fabriquer la quantité d’assemblages combustibles Mox correspondant au flux de plutonium produit) et d’ordre réglementaire (seules 16 tranches R.E.P. de 900 MWe sont actuellement autorisées à utiliser le Mox; cette autorisation pourrait être étendue, 12 tranches supplémentaires disposant déjà des équipements techniques nécessaires).

Pour limiter l’accumulation de plutonium et les problèmes associés (techniques, protection physique, etc.), il s’avère donc important de mener à bien le programme entrepris et de permettre le démarrage dans de bonnes conditions, tant techniques que réglementaires, de l’usine Melox.

Pour résorber les quantités encore disponibles de plutonium, on envisage de faire appel à des réacteurs à neutrons rapides, adaptés à l’objectif de consommation de plutonium, dont l’étude fait l’objet du programme Capra (Consommation accrue de plutonium des réacteurs rapides).

Enfin, quand les contraintes sur le coût de l’uranium le justifieront, le recours aux réacteurs à neutrons rapides surgénérateurs permettra seul de convertir tout l’uranium fertile en plutonium fissile, cette échéance ne devant pas survenir avant quelques décennies.

Gérer les déchets radioactifs

La gestion des déchets radioactifs constitue un souci ancien. Mais la prise de conscience des problèmes d’environnement a permis d’accroître les efforts pour améliorer les options techniques prises ou proposées et de les faire valider. La méthode utilisée consiste d’abord à trier les déchets radioactifs en trois catégories (A, B et C), selon la durée et la nature de leur nocivité, de façon à adapter à chaque cas les mesures à prendre pour leur conditionnement et leur stockage.

Les déchets de catégorie A, dont la décroissance radioactive relativement rapide correspond à une «période» inférieure ou égale à trente ans, sont insérés dans des bétons ou dans des résines et stockés en surface. On espère que leur nocivité disparaîtra totalement en trois cents ans. Quant aux déchets de catégories B et C, de longue durée de vie, la solution dont l’étude est la plus avancée comporte deux phases. La première, celle du conditionnement, se concrétise, pour les déchets de catégorie B (émetteurs de rayonnement 見), par leur insertion dans des bétons ou dans des bitumes et, pour les déchets de catégorie C (dégageant notablement de la chaleur), par la vitrification, inclusion des déchets dans des verres résistant aux différentes agressions externes envisageables (l’eau, le feu, les agents chimiques...). La seconde phase consiste en un stockage en site profond. Le stade de l’étude en laboratoire souterrain devrait pouvoir débuter prochainement.

Il s’agit là d’une étape essentielle pour parachever la prise en charge des résidus du cycle du combustible. Le choix des deux sites de laboratoire souterrain et le lancement des travaux correspondants, prévus par la loi du 30 décembre 1991, représentent donc une décision importante. La France dispose, dans cette perspective, d’atouts appréciables tant sur le plan de ses caractéristiques géologiques que sur celui de ses compétences dans le secteur des sciences de la terre, le domaine exploré dépassant les techniques manufacturières de la mécanique et de l’électrotechnique (utilisées jusqu’ici pour la mise au point industrielle de l’énergie nucléaire), pour englober les techniques minières et la maîtrise du sous-sol. Les modalités de passage à un stockage profond définitif, à échéance d’une quinzaine d’années ou plus, ont été définies par le Parlement dans cette même loi. Toutefois, comme le Parlement l’a demandé, les études ne se bornent pas à l’option du stockage profond définitif; une solution à plus longue échéance, consistant à séparer les corps à longue durée de vie pour ensuite les transmuter en des noyaux moins nocifs, est aussi envisagée. Mais, quelle que soit la solution retenue pour le long terme, un entreposage temporaire pour les combustibles, comme il en existe à la Hague et à Soulaines pour les déchets de faible activité, se révèle nécessaire pour le moyen terme.

Faire face aux contraintes extérieures

Le développement et l’acceptation de l’énergie nucléaire subissent, d’une part, les conséquences des graves accidents qui se sont produits au-delà des frontières nationales (par exemple Tchernobyl) et, d’autre part, les effets du détournement éventuel des matières nucléaires pour l’élaboration d’armements.

Sur le plan technique, on hérite ainsi de situations créées localement par l’insuffisance des précautions prises, dans certains pays, pour assurer la protection de l’environnement. En particulier, les centrales nucléaires d’Europe centrale et orientale ont été conçues et sont exploitées dans des conditions qui ne garantissent pas le même niveau de sûreté que celles qui existent dans les pays occidentaux industrialisés. Il serait souhaitable d’y remédier en fermant les moins sûres ou les plus difficiles à améliorer et en apportant aux autres centrales des modifications de matériels, des compléments en procédures d’exploitation et une formation du personnel qui les replaceraient à un niveau acceptable de sûreté. Par ailleurs, des sites nucléaires situés dans ces pays, consacrés notamment à la production de matières nucléaires à usage militaire, ont été gravement pollués par les déchets. Leur réhabilitation doit être entreprise pour restaurer la confiance dans la volonté et la capacité de maîtriser ces dégradations.

Sur le plan de la sécurité internationale, des dispositions techniques, mais aussi politiques, devront être prises pour empêcher que des disponibilités de matières nucléaires ne conduisent certains pays ou groupes malveillants à se doter d’engins nucléaires.

Progresser scientifiquement et techniquement

Comme pour tout produit industriel, des progrès quasi continus se manifestent, auxquels s’ajoutent les besoins d’une sûreté sans cesse améliorée. Quelques exemples illustrent ce processus.

Sur le plan technologique, des avancées dans le domaine des matériaux devraient améliorer la fiabilité de systèmes et de composants, tel le générateur de vapeur.

Sur le plan de la sûreté, les critères de conception des futures centrales se font de plus en plus exigeants. Ainsi, pour les réacteurs français à eau sous pression de la prochaine génération, développés dans le cadre franco-allemand (European Pressurized Reactor: E.P.R. ou R.E.P. 2000), le risque d’un accident majeur (pourtant très improbable), tel que la fusion de cœur, est considéré dès l’origine du projet. Sur le plan préventif, il s’agit de réduire d’un facteur significatif (de 10^–5 à quelque 10^–6) la probabilité que se produise un tel accident. Si cet événement se produisait néanmoins, la conception même du réacteur l’intègre afin d’en réduire les nuisances potentielles.

Sur le plan scientifique, les progrès en cours dans les sciences biologiques et médicales et en radiobiologie doivent aboutir à la connaissance des modalités d’agression des rayonnements ionisants sur les êtres vivants. De là, on pourra penser maîtriser encore mieux les doses de rayonnement admissibles ainsi que les thérapies en cas de dépassement.

L’avenir de l’énergie nucléaire

Dans les pays occidentaux, et en France en particulier, l’activité électronucléaire a démontré sa sûreté et son innocuité à court, à moyen et à long terme dans des conditions de rentabilité économique confirmées par l’expérience. Cela a pu être obtenu dans ces pays grâce notamment à des structures sociales et politiques qui ont permis l’émergence d’autorités de sûreté indépendantes et compétentes, véritables forces de contestation constructive. Un autre aspect essentiel auquel on doit ce succès, au-delà d’une conception satisfaisante des installations, est la qualité des hommes, de leurs méthodes d’exploitation, de maintenance, de contrôle et de régulation administratives.

L’avenir de l’énergie nucléaire est fortement conditionné par les réponses qui seront données au problème de la fin du cycle. Le travail à réaliser pour aboutir à l’entière maturité du nucléaire représente une part réduite par rapport à ce qui a déjà été accompli. Mais le domaine concerné est nouveau en grande partie, complexe très souvent, de nouvelles disciplines avec les sciences de la terre y jouant un rôle prépondérant. Ces réponses devront contribuer à donner de l’activité industrielle nucléaire une perception satisfaisante par l’opinion publique.

De même, les connaissances qui seront acquises en radiobiologie permettront de confirmer que les conditions, tant de travail que d’existence, au voisinage des installations nucléaires sont satisfaisantes vis-à-vis des problèmes de santé, sensibles à juste titre.

L’enjeu final du travail à effectuer est considérable mais, pour ce qui concerne la France, les acteurs concernés, qui ont déjà relevé les nombreux défis d’hier, sont bien armés pour affronter ceux d’aujourd’hui.

Encyclopédie Universelle. 2012.